微流体系统是微电子机械系统( micro electr o- 控制、微量化学分析、微量医学注射和分析等^{[ 1]} . 微 mechanical sy stem, MEM S) 的一个重要分支, 微流 化学分析系统的功能一般包括取样、预处理、混合、体系统可以简单定义为驱动和控制从微升到纳升范 化学反应、分离、后处理和识别等. 微混合器是实现围的流体的微系统, 可实现气体和液体流量的精确 不同试剂或试样分子级混合的微流控器件, 混合处
理的目的是降低非均匀性. 微混合器根据其工作原理的不同, 可分为静态混合器和动态混合器.
 
微尺度下实现混合是困难的, 因为它的特征尺寸一般小于 1 m m, 属于小雷诺数流动, 所以在没有外加扰动的情况下, 流体保持层流状态. 目前G内外研究的静、动态微混合器, 主要是利用增强分子扩散作用的原理, 通过流道的结构设计、外加机械的或其他方式的扰动以加强对流作用, 增加不同液体之间的接触面积, 减小流体微元的体积, 实现分子级混合. 现有的微混合器, 由于加工工艺的限制, 多数是平面结构^{[ 2]} , 这样的微混合器占用空间大, 效率较低; 其他的还有采用复杂的加工工艺^{[ 3, 4]} , 这样的结构不仅占用空间大, 而且加工工艺复杂, 难于集成,成本也较高, 因此本文提出一种采用标准的玻璃湿法刻蚀微加工工艺的静态混合器, 由于其结构简单,可以很容易地集成于微化学分析系统中.
 
1 微混合器结构设计与加工工艺
 
本文论述的微混合器属于静态混合器. 静态混合器不需要运动部件, 是利用液体流过混合单元时产生的自然运动来完成混合. 相对于动态混合器, 静态混合器的结构简单、体积小, 更易于集成. 微混合器选用玻璃作为加工材料, 主要原因是基于玻璃优良的光学和化学处理特性.
 
根据层流混合理论, 产生混合的主要原因是由于对流作用而形成的不同流体之间相对位置的重新分布, 从而导致各种流体相互混杂的过程, 这是一个机械过程, 由混合器内流场的流动特性决定, 同时在分子尺度, 分子的布朗运动而产生扩散作用, 驱动流体分子从浓度高处向浓度低处扩散, 促使流体达到分子级均匀混合. 分子扩散作用依赖于物质的热物理特性, 也即混合可以分为 2 个过程: 机械搅拌和分子扩散. 机械搅拌加强混合, 在于可增加不同试样之间的接触面积, 从而减少分子扩散距离. 根据分子扩
 
散的菲克定律, 扩散长度与特征尺寸 Dt 成正比, D 为分子扩散系数, 与含有物质及流体的性质、温度与压强有关, 其量级一般为 10^{- 5} cm² / s, t 为在微管道内的停留时间, 可见即使微管道的特征尺寸为几十微米, 完全混合所需要的扩散时间也是很可观的, 层流剪切流、延伸流、分布混合是层流状态下产生机械搅拌作用的主要因素^{[ 5]} .
 
为减小扩散混合长度, 可以采用诱发横向速度分量的方式来实现机械搅拌的作用, 即在管道的横截面方向对流体元产生拉伸和折叠, 缩短不同试样
 

液面间的距离, 从而减少分子扩散距离. 基于上述机理, 本文设计的三维交叉导流式( stagg ered o riented ridges, SOR) 微静态混合器, 通过在管道内设置周期交替排列的导流块, 轴向的压力梯度可产生横向的速度分量, 使流场内诱发强剪切流, 并产生分布混合, 同时增加了不同流体间的界面面积, **终实现分子级的均匀混合.
 
SOR 微混合器的整体结构示意图如图 1( a) 所
 
示 , 其几何结构是三维的, 包括相交于一个 Y 型接口的输入通道、由多个混合单元组成的混合通道、输出通道、以及输入、输出外接口, 其中# 1、# 5、# 8 是指第 1、5、8 个混合单元. 图 1( b) 中所示的微结构组成一个混合单元, 由微管道与 4 个如图所示的导流块 R1 、R2 、R 3 、R4 组成. 其中 R1 与 R4 在上层平面内, R2 与 R 3 在下层平面内, 导流块与微管道侧壁面的夹角为 H. R1 与 R 2 的相切面和 R3 与 R4 的相切面, 偏离微管道的中心线, 如图 1( c) 中阴影面所
 
示 . 若混合通道的宽度为 b, R1 与 R2 相切面的中心线与较近管道侧壁的距离为 s1 , 定义: D= s1 / 6, 则 D 在 0~ 0. 5 范围内, 这种结构可称之为 SOR- Ⅰ微混合器.
 
通过流场仿真和混合性能的可视化实验, 对 SOR- Ⅰ微混合器的结构进行了改进, 在图 1( b) 中
 
所示的每个混合单元中, 将 R3 置于上层平面, R4 置于下层平面, 就形成了如图 2 所示的一个混合单元
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
图 1  SOR- Ⅰ微型混合器的结构示意图
 
F ig . 1 Schematic of SO R- Ⅰ micr omix er
 

 
 
 
 
 
 
 
 
图 2  SOR- Ⅱ微混合器混合单元的三维结构示意图
 
Fig . 2 Schematic o f t hr ee- dimensional g eometr y of o ne mix ing seg ment in SO R- Ⅱ micr omix er
 
的结构, 这种微混合器称之为 SOR- II 微混合器, 其整体结构与图 1( a) 中完全相同.
 
SOR 微混合器的加工采用标准的光刻及玻璃湿法刻蚀加工工艺, shou先将 2 块玻璃同时进行以化学湿法刻蚀工艺为基础的平面加工, 然后将 2 片玻璃键合在一起, 形成封闭的三维管道, 其中一片玻璃上刻蚀输入通道、上部混合腔和输出通道, 同时加工输入接口及输出接口; 另外一片玻璃上刻蚀下部混合腔, 就形成如图 1( a) 中所示的结构.
 
2 微混合器流场仿真
 
流场仿真是检验微混合器结构设计的有效方法之一, 通过对流场的分析可揭示混合管道内的流动规律. 流场仿真只针对一个混合单元, 选择三维层流模型. 通过仿真计算, 获得一个混合单元内不同位置处的 x- z 平面流速场分布, 若在一个混合单元内
y 坐标范围为[ 0, 0. 76] , 选取 4 个横截面 y = 0. 55、
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
图 3  微型混合器一混合单元内不同横截面处的流速分布
 
F ig . 3 Velocit y in cr oss section of micro mix ers. s mix-ing segment
 
y = 0. 49、y = 0. 20、y= 0. 14 分析微混合器内速度场特征, 如图 3 所示. 当流体进入混合腔后, 由于上下导流块的作用, 一部分流体要绕过上层的导流块 R1 , 另一部分流体也要绕过下层导流块 R2 , 由于导流块的存在, 产生横向的速度分量, 产生剪切流; 图 3( a) 、(b) 的Ⅱ中, 为上下层导流块相切处, 上层流体的流动方向与下层流体的流动方向不同, 可产生分布混合, 且此时形成的横向速度分量**大. 对照图 3 中的结果, 可以认为 D= 0. 5 的 SOR- I 微混合器, 在 x-z 平面前半个单元和后半个单元内相对应的流场是对称的, 此时的混合效果应是**差的, 因为后半个混合单元对于前半个混合单元产生的机械搅拌作用是逆转、恢复; 当 DX 0. 5 时, 在 x-z 平面内, 导流块 R1 与 R2 诱发的流场与下游导流块R 3 与R4 诱发的流场不对称, 在一定程度上破坏了逆转. 然而对于 SOR- Ⅱ微混合器, 后半个混合单元对于前半个混合单元产生的机械搅拌作用是同方向的加强, 当 DX 0. 5 时, 可以破坏流场运动的规律性. 根据流场仿真可以推断 SOR- Ⅱ微混合器的 混合性能要好于
 
SOR- Ⅰ微混合器.
 
3 微混合器的性能实验
 
微混合器的混合性能检测有 2 个基本要求: 在线和对流场无干扰, 因此本文采用流场可视化技术进行分析. 在微尺度条件下, 多采用观察染色剂或酸碱指示剂在流过混合器时的颜色或强度变化的方式来评价其性能. 本文通过罗丹明溶液与去离子水的混合实验直观地检测微混合器的性能. 微混合器通过硅胶管与双通道微量注射泵连接, 泵的流量可精确调节, 当泵的流量小于 2 mL/ h 时, 输出精度降低, 此时采用重力法提供压力, 当水槽高于微混合器芯片 5 cm 时, 可提供约 0. 7 mL/ h 的流量. 显微镜的物镜作为放大装置, 电子目镜代替显微镜的目镜,可以直接获取图像, 然后通过 USB 接口将图像输入计算机. 微混合器置于显微镜的 XY 移动尺上, 利用夹具固定, 旋转移动尺的旋钮, 就可以拍摄微混合器内不同位置的图像. 在试验中双通道注射泵的 2 路输入的流量相同, 其中一路输入红色的罗丹明水溶液, 另外一路输入去离子水. 图 4、5 为 SOR- Ⅰ和 SOR- Ⅱ微混合器在流量为 10、40 m L/ h 时得到的在第 1、5、8 个混合单元的混合效果图. 从图 5 中可看出, 当流量比较高( 40 m L/ h) 时, 有新的条纹状流束产生, 如虚线箭头所示, 表明发生了分布混合, 同时条纹状流束随纵向的流动逐渐变形, 流量比较高
 



时 2 种混合器的混合性能几乎相同. 从图 4 中可看出, 当流量比较低( 10 mL/ h) 时, 没有条纹产生, SOR- Ⅱ微混合器的性能要明显好于 SOR- Ⅰ微混合器的性能.
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
图 4 qv = 10 mL/ h, SOR 微型混合器在不同混合单元混合效果图
 
Fig. 4 Photog r aphs of m ix ing at q v = 10 mL/ h in differ ent seg ments of m icromixer s
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
图 5   qv = 40 mL/ h, SOR 微型混合器在不同混合
 
单元混合效果图
 
F ig . 5 Phot og raphs of mix ing at q v = 40 mL/ h in different segments o f micro mix ers
 
4 试验结果与分析
 
4. 1 结构参数的选择
 
影响微混合器性能的主要参数包括: 混合单元
 
的数目 N 、导流块与微管道侧壁面的 H夹角及参数 D. 取值如下: 1) N = 11, 混合单元数 N 越多, 混合效果越好, 但会相应增大压力损失, 要根据实际情况确
 


定 N , 本文论述的性能实验中 2 种混合器的混合单元数都为 11 个, 实际混合管道的长度 L = 8. 5 mm; 2) H= 45b, 实验证明 H在40b~ 50b范围内混合效果较好; 3) D= 0. 41, 对于 D值, 受所采用的加工工艺的影响, D值的范围在 0. 4~ 0. 5 之间, 在此范围内 D值越小, 混合性能越好.
 
4. 2 流量对微混合器性能的影响
 
由于结构特征尺寸为微米级, 因此微混合器的雷诺数很小, 这也是微流控器件所具备的普遍特征.对于采用玻璃湿法刻蚀工艺得到的微管道, 可以假设横截面为长方形. 非圆截面的管道其雷诺数 Re 可用下式计算: R e= ude / v, 其中 de 为通流截面的当量直径, de = 4A/ X , A 为液流的有效截面积, X 为湿周, 即有效截面的周界长度, u 为平均流速, v 为流体的动力黏度. 当微混合器流量为 10 m L/ h 时, 混合区入口处的平均流速约为 167 mm/ s, 若以水的动力黏度计算, 此时雷诺数约为 12. 3, **终实验表明,混合均匀程度与雷诺数有关.
 
为了定量评价微混合器的性能与雷诺数( 流量)的关系, 可以通过计算微混合器出口处图像灰度分布值的标准差方法来进行分析, 标准差的计算如下:
 

		1	NM
R=			E	[ A nm  - AÇ] 2 .	( 1)
	NM n= 1 , m= 1

 
式中: AÇ 为 A nm 的平均值. A nm 为图像灰度值归一化处理后得到的值, 0 [ A nm [ 1, 其计算公式为 A nm =
( I nm - I min ) / ( I max - Imin ) , 其中 I nm 为原始的图像灰度值, 0 [ I nm [ 255. 在归一化处理中, I min 与 Imax 为相应的试验中微混合器入口处去离子水与罗丹明染料得到的灰度值. 根据公式( 1) 可知, 若罗丹明染料与水完全混合, 则可得到 R= 0; 若完全未混合时, 则
 
R= 0. 5.
 
图 6 为 2 种微混合器出口处图像灰度值的标
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
 
图 6 微型混合器及微管道出口处图像灰度值的标准差- 雷诺数曲线
 
F ig. 6 Standar d deviatio ns o f g ray scale distr ibution in micromixer s fo r v ario us Rey no lds num-ber s
 
准差与雷诺数的关系曲线. 对于 SOR- Ⅰ微混合器,随着雷诺数的增加, R值减小, 即随着的流量增大,混合效果越好, 流速的增大使产生的横向速度分量也越大, 同时机械搅拌作用就增强. 对于 SOR- Ⅱ微混合器, 当 R e 12 时, R值随雷诺数的增大而减小,即混合性能越来越好, 机理与 SOR- Ⅰ微混合器的相同; 当R e< 12 时, R值随雷诺数的减小而减小, 此时分子扩散作用逐渐增强, 混合器性能也越好. 这 2 种混合器混合性能的差异, 在于每个混合单元中导流块位置的差异, 与流场仿真分析得到的结果相同.
 
5 结 语
 
本文提出一种静态微混合器, 它利用液体流过混合单元时产生的自然运动来达到混合的目的. 以玻璃作为加工材料, 采用标准的光刻及化学湿法刻蚀加工工艺, 具有结构简单、加工方便、易集成等优点, 可在微化学分析系统中用作预处理或直接作为微反应器. 本文以仿真和试验结合的方法, 分析了微混合器内流场的运动规律以及结构参数、流量与混合性能之间的关系, 并对微混合器的结构进行了优化.
 
( 1) 每个混合单元由 2 组位于不用平面的导流块及微管道组成, 导流块的分布位置是影响微混合器性能的关键因素. 仿真和实验都证明 SOR- Ⅱ微混合器的混合性能要好于 SOR- Ⅰ微混合器.
 
( 2) 雷诺数( 流量) 是影响微混合器性能的一个主要因素, 2 种微混合器都是通过微通道内设置的导流块诱发的横向速度分量来达到增强机械搅拌的

作用, 流量越大, 产生的横向速度分量就越大; 但由于结构的不同, 雷诺数对 SOR- Ⅰ和 SOR- Ⅱ混合器混合性能的影响有明显不同. 雷诺数在 0. 8~ 75 范围内, 对于 SOR- Ⅰ混合器, 雷诺数越大, 混合的效果就越好, 而对于 SOR- Ⅱ混合器, 当 Re 12 时, 随雷诺数的增大混合性能越好, 当 Re< 12 时, 混合器性能随雷诺数的减小而变好.